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Tritium diffusion through oxide surface films on niobium

1976; Elsevier BV; Volume: 59; Issue: 3 Linguagem: Francês

10.1016/0022-3115(76)90059-3

1873-4820

D. Chandra, T.S. Elleman, K. Verghese,

Hydrogen embrittlement and corrosion behaviors in metals

Diffusion of tritium in niobium has been investigated using recoil implantation with particular emphasis on the role of surface oxide films. In conformity with previously reported data, bulk diffusion in niobium is found to be extremely rapid and surface oxide films significantly retard the release rate of tritium. The observed tritium release data indicate diffusion through cracks or defects in the oxide film below 500°C and transport through an intact film at temperatures higher than 500°C. The release rates are described in terms of a mathematical model with the necessary model parameters determined from experimental data. The oxide films could be removed with a reducing hydrogen atmosphere, thereby resulting in classical bulk diffusion controlled release above 700°C. Below 700°C the oxide layers were stable in hydrogen, presumably because of a moderately high oxygen potential resulting from minute amounts of moisture in the sample chamber. La diffusion du tritium dans le niobium a été étudié en utilisant l'implantation par recul en insistant particulièrement sur le rôle joué par les films d'oxyde superficiels. En accord avec les données antérieures de la littérature, la diffusion en volume du tritium dans le niobium a été trouvée extrêmement rapide et les films d'oxyde superficiels retardent de façon importante la vitesse de dégagement du tritium. Les données de dégagement du tritium obtenues expérimentalement indiquent qu'il y a diffusion à travers les fissures ou les défauts du film d'oxyde en dessous de 500°C et un transport à travers un film intact aux températures supérieures à 500° C. Les vitesses de dégagement sont exprimées en termes d'un modèle mathématique en tenant compte des paramètres nécessaires déduits des données expérimentales. Les films d'oxyde pouvaient être éliminés dans une atmosphère réductrice d'hydrogène, ce qui conduit au-dessus de 700° C à un dégagement du tritium contrôlé par un mécanisme de diffusion en volume classique. En dessous de 700°C les couches d'oxyde étaient par contre stables daps l'hydrogène, probablement en raison d'un potentiel d'oxygène peu élevé résultant de petites quantités d'humidité dans l'atmosphère. Die Tritium-Diffusion in Niob wurde unter Anwendung einer Rückstoss-Implantation untersucht, wobei auf die Bedeutung der Oxidschicht an der Oberfläche besonders eingegangen wurde. In Übereinstimmung mit neueren Daten ist die Volumendiffusion in Niob sehr schnell; die Oxidschicht an der Oberfläche verzögert die Tritium-Freisetzungsrate beträchtlich. Nach den Beobachtungen erfolgt die Tritium-Freisetzung unterhalb 500°C durch Diffusion über Risse oder Defekte in der Oxidschicht und oberhalb 500°C durch Transport durch eine intakte Schicht. Die Freisetzungsrate wird durch ein mathematisches Modell mit den notwendigen, aus experimentellen Daten bestimmten Parametern beschrieben. Die Oxidschicht kann in einer reduzierenden Wasserstoff-Atmosphäre entfernt werden, was oberhalb 700°C zu einer klassischen, durch Volumendiffusion kontrollierten Freisetzung führt. Die Oxidschicht ist unterhalb 700°C in Wasserstoff stabil, vermutlich wegen eines relativ hohen Sauerstoff-Potentials, das von geringen Feuchtigkeitsmengen in der Probenkammer herrührt.