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In-pile fission-gas release from fine-grain UO2

1965; Elsevier BV; Volume: 17; Issue: 4 Linguagem: Inglês

10.1016/0022-3115(65)90063-2

1873-4820

R.M. Cabroll, O. Sisman,

Fusion materials and technologies

According to the defect-trap theory for fission-gas release the rate of escape of gas from UO2 is controlled by the number of defects in the UO2 structure. Defects are created by fission and may also be inherent flaws, such as grain boundaries and pores. To test this theory the release rate of gas from single crystal UO2 was compared to that from fine-grain UO2. It was found that the single crystal did indeed release much more gas (a factor of 17 at 1000° C) than the fine grain material. Post-irradiation examination showed that the grain boundaries had trapped fission products. The theory further states that the number of radiation produced traps at a given temperature will be roughly proportional to the fission rate, under the conditions of this experiment. At a high fission rate, therefore, there will be more fission-gas but also a higher probability of trapping the gas atoms, and a change in fission rate should not produce much change in the fission-gas release rate. In the fine grain material, a change in fission rate of a factor of 4.5 did not produce a detectable change in the rate of gas release. These results confirm the defect-trap model for fission-gas release, and are directly opposed to any gas release mechanism which is diffusion controlled. Suivant la théorie du "piégeage des défauts" pour le dégagement des gaz de fission, la vitesse de désorption des gaz de UO2 est contrôlée par le nombre de défauts dans la structure de UO2. Les défauts sont créés par la fission et peuvent aussi être des discontinuités inhérentes au matériau, tels que des contours de grains et des pores. Pour mettre à l'épreuve cette théorie, la vitesse de désorption des gaz à partir d'un monocristal de UO2 fut comparée à celle de UO2 à grain fin. On a trouvé que le monocristal en fait ne désorbait pas beaucoup plus de gaz (un facteur de 17 à 1000° C) que le matériau à grain fin. Un examen postérieur à l'irradiation montrait que les contours de grains avaient piégé les produits de fission. La théorie affirme en outre que le nombre de pièges produits par l'irradiation à une température donnée serait en gros proportionnel au taux de fission dans les conditions de l'expérience. A un taux élevé de fission, en conséquence, il y aura plus de gaz de fission mais aussi une plus grande probabilité de piéger les atomes de gaz et un changement dans le taux de fission ne produirait pas beaucoup de changement dans la vitesse de désorption des gaz de fission. Dans le matériau à grain fin un changement dans le taux de fission d'un facteur de 4,5 ne produisait pas de modification sensible dans la vitesse de désorption des gaz. Ces résultats confirment le modèle de piégeage par les défauts pour la désorption des gaz de fission et sont en désaccord avec un mécanisme de désorption des gaz contrôlé par la diffusion. Im Zusammenhang mit der Defektfallentheorie für die Spaltgasabgabe wurde die Gasabgabe bei Urandioxid über die Zahl der Defekte in der UO2-Struktur geprüft. Die Defekte wurden durch Spaltung verursacht und konnten ausserdem als inhärente Punkte bzw. Linien wie etwa Korngrenzen und Poren auftreten. Beobachtet wurde die Gasabgabe aus UO2-Einkristallen. Zur Überprüfung der Theorie wurden die erhaltenen Werte mit solchen verglichen, die für die Gasabgabe aus feinkörnigem Urandioxid gemessen worden waren. Es wurde festgestellt, dass tatsächlich aus dem Einkristall wesentlich mehr Gas entweicht als aus dem feinkörnigen Material. Bei 1000° C entspricht der Unterschied einem Faktor 17. In Untersuchungen nach der Bestrahlung ergab sich, dass die Korngrenzen zahlreiche Spaltprodukte eingefangen hatten. Die Theorie besagt weiter, dass die Zahl der durch Bestrahlung erzeugten Fallen für eine gegebene Temperatur ungefähr proportional ist zur Spaltrate, bezogen auf die Bedingungen des vorliegenden Experiments. Bei einer hohen Spaltrate wird sich deshalb mehr Spaltgas bilden, aber gleichzeitig steigt auch die Wahrscheinlichkeit des Einfangs von Gasatomen. Ein Wechsel in der Spaltrate dürfte daher keine erhebliche Veränderung in der Spaltgasabgabe hervorrufen. In feinkörnigem Material tritt tatsächlich bei einer Veränderung der Spaltrate um den Faktor 4,5 kein messbarer Wechsel in der Spaltgasabgabe ein. Diese Ergebnisse bestätigen das Defektfallenmodell für die Spaltgasabgabe. Sie stehen in direktem Widerspruch zu jedem diffusionsbestimmten Gasabgabemechanismus.