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Influence of defects on rare-gas diffusion in solids

1969; Elsevier BV; Volume: 30; Issue: 1-2 Linguagem: Francês

10.1016/0022-3115(69)90171-8

1873-4820

T.S. Elleman, C. Fox, L.D. Mears,

Nuclear reactor physics and engineering

The diffusion of 133Xe in CsI was studied as an aid to understanding rare gas diffusion in more complex systems, such as nuclear reactor fuels. Diffusion at low gas concentrations and negligible radiation damage levels was measured by growing single crystals of CsI containing radioactive 133I which decayed to 133Xe (T12 = 20.8 h). Both the time rate of release and temperature dependence of the rare gas diffusion coefficient were consistent with classical diffusion solutions, giving: D = D0 exp (−Q/kT), D0 = (0.57+2.30−0.43) cm2/sec, Q = (1.01 ± 0.04) eV. Crystals containing high concentrations of defects exhibited trapping of the rare gas and anomalous diffusion kinetics. Trapped gas atoms tended to stabilize the defects and prevent their annealing during heating. Diffusion of fission gas recoiled into CsI specimen surface layers from an external fissionable source obeyed classical diffusion solutions at low fission recoil concentrations, while at high concentrations, radiation damage created traps which decreased gas diffusion rates. These traps differed significantly from natural defects in trap concentration, gas atom binding energies, and annealing characteristics. Increasing the gas concentration independent of radiation damage also lowered rare gas diffusion coefficients, showing that formation of small gas atom clusters also produced trapping. The results showed that classical rare gas diffusion could be obtained under ideal conditions and that distinctive trapping behavior with different characteristics could be associated with the presence of natural defects, radiation damage, and high gas concentration. La diffusion du 133Xe dans le CsI, a été étudiée comme un moyen de comprendre la diffusion des gaz rares dans des systèmes plus complexes, tels que les combustibles de réacteurs nucléaires. La diffusion aux faibles concentrations gazeuses et pour des taux de dommage structural négligeables furent mesurés par croissance de monocristaux de CsI contenant de l'iode radioactif 133I qui se désintégrait en 133Xe (demipériode=20,8 h). A la fois la vitesse d'élimination et la relation entre température et coefficient de diffusion du gaz rare, obéissaient aux lois classiques de la diffusion. Les valeurs de D satisfaisaient aux équations suivantes: D=D0exp (−Q/kT), D0 = (0,57 +2.30−0.43) cm2/sec, Q = (1,01 ± 0,04) eV. Les cristaux contenant des concentrations élevées de défauts présentaient le piégeage des gaz rares et une cinétique de diffusion anormale. Les atomes de gaz piégé tendaient à stabiliser les défauts et à empêcher leur guérison durant le chauffage. La diffusion du gaz de fission dans les couches superficielles de l'échantillon de CsI à partir d'une source externe susceptible de subir la fission, obéissait aux solutions classiques, dite diffusion pour les faibles concentrations de recul de fission, tandis qu'aux concentrations élevées, les dommages structuraux dus à l'irradiation créaient des pièges qui, diminuaient la vitesse de diffusion des gaz. Ces pièges différaient de façon significative des défauts naturels en ce qui concerne leur concentration, les énergies de liaison avec les atomes de gaz et leurs caractéristiques au cours du recuit. L'accroissement de la concentration de gaz, indépendante des dommages dus à l'irradiation, abaissait aussi le coefficient de diffusion des gaz rares, ce qui montre que la formation de petits amas d'atomes de gaz produisait aussi le piégeage. Les résultats montrent que la diffusion classique de gaz rares peut être obtenue dans des conditions idéales et qu'un comportement au piégeage distinct, ayant des caractéristiques différentes, pouvait être associée à la présence de défauts naturels, aux dommages de structure par irradiation et à la concentration élevée en gaz. Zum besseren Verständnis der Diffusion von Edelgassen in komplexeren Systemen (wie Kernbrennstofife) wurde die Diffusion von 133Xe in CsI untersucht. Die Messungen erfolgten bei niedrigen Gaskonzentrationen und vernachlässigbaren Strahlenschäden durch Züchtung von CsI-Einkristallen mit radioaktivem 133I, das zu 133Xe (Halbwertszeit 20.8 h) zerfällt. Die Geschwindigkeit der abgegebenen Menge und die Temperaturabhängigkeit des Diffusionskoeffizienten waren konsistent mit klassischen Beziehungen: D =D0exp (-Q/kT)D0 = (0.57 + 2.30−0.43) cm2/secQ = (1.01 ± 0.04) èV. Kristalle mit hohen Defektkonzentrationen nahmen das Edelgas auf und zeigten eine anomale Diffusionskinetik. Diese eingeschlossenen Atome stabilisieren die Fehlstellen und verhindern ein Ausheilen beim