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N2O as an intermediate for the formation of N2 during SCR (NO): stationary and transient conditions

2000; Elsevier BV; Volume: 3; Issue: 6 Linguagem: Francês

10.1016/s1387-1609(00)00149-3

1878-5859

Patricia Denton, Y. Schuurman, A. Giroir‐Fendler, Hélène Praliaud, Michel Primet, C. Mirodatos,

Industrial Gas Emission Control

Platinum-based catalysts can be used for the selective reduction of NOx in lean burn conditions, but they form undesirably high quantities of N2O. In this study conducted under stationary and transient conditions, we attempted to better understand the mechanism of SCR (NO) over Pt. We found that N2 selectivity increased with contact time, that significant quantities of N2 were formed when N2O was used as the reactant, and that N2O was formed more quickly than N2 when NO was used as the reactant. These results led us to propose a kinetic model in which adsorbed N2O is an intermediate for NO reduction into N2. Version française abrégée — Réduction catalytique sélective de NO en conditions stationnaires et non stationnaires : N2O intermédiaire de formation de N2. La réduction sélective des oxydes d'azote par les hydrocarbures, en présence d'un catalyseur de type Pt/SiO2 et d'un excès d'oxygène, conduit majoritairement à la formation de N2O. Afin d'expliquer cette forte sélectivité, nous avons entrepris une étude mécanistique en régimes stationnaire et transitoire (analyse temporelle des produits ou ATP). En régime stationnaire, les tests catalytiques en présence d'un mélange NO/C3H6/O2 montrent que les sélectivités en N2 et N2O ne sont pas indépendantes du temps de contact et que N2O est un produit primaire pour la réduction de NO. Ces résultats suggèrent que la formation de N2 peut être envisagée à partir de l'intermédiaire N2O. La formation d'azote à partir de N2O a par ailleurs été observée en présence de mélanges N2O/C3H6/O2. En régime transitoire, l'introduction du réactif NO sur une surface dite « nue » conduit à la formation de N2O puis de N2. Le temps moyen de résidence de N2O est plus court que celui de N2. Les différentes expériences montrent que N2O est formé à partir de NO adsorbé et non dissocié sur une surface partiellement oxydé. Un schéma réactionnel pour la formation de N2 à partir de N2O adsorbé a donc été proposé et les données expérimentales ont permis de valider ce modèle cinétique.