Portal de Periódicos da CAPES

Das Prinzip der unpassenden Koordinationszahlen: Design und Konstruktion von supramolekularen M2M3′L6-Clustern mitC3h-Symmetrie

1999; Wiley; Volume: 111; Issue: 9 Linguagem: Alemão

10.1002/(sici)1521-3757(19990503)111

1521-3757

Xiankai Sun, Darren W. Johnson, Dana L. Caulder, Ryan E. Powers, Kenneth N. Raymond, Edward H. Wong,

Polyoxometalates: Synthesis and Applications

Angewandte ChemieVolume 111, Issue 9 p. 1386-1390 Zuschrift Das Prinzip der unpassenden Koordinationszahlen: Design und Konstruktion von supramolekularen M2M3′L6-Clustern mit C3h-Symmetrie Xiankai Sun, Xiankai Sun Department of Chemistry, University of New Hampshire, Durham, NH 03824, USA, Fax: (+ 1) 603-862-4278Search for more papers by this authorDarren W. Johnson, Darren W. Johnson Department of Chemistry, University of California, Berkeley, CA 94720, USA, Fax: (+ 1) 510-486-1460Search for more papers by this authorDana L. Caulder, Dana L. Caulder Department of Chemistry, University of California, Berkeley, CA 94720, USA, Fax: (+ 1) 510-486-1460Search for more papers by this authorRyan E. Powers, Ryan E. Powers Department of Chemistry, University of California, Berkeley, CA 94720, USA, Fax: (+ 1) 510-486-1460Search for more papers by this authorKenneth N. Raymond, Kenneth N. Raymond [email protected] Department of Chemistry, University of California, Berkeley, CA 94720, USA, Fax: (+ 1) 510-486-1460Search for more papers by this authorEdward H. Wong, Edward H. Wong [email protected] Department of Chemistry, University of New Hampshire, Durham, NH 03824, USA, Fax: (+ 1) 603-862-4278Search for more papers by this author Xiankai Sun, Xiankai Sun Department of Chemistry, University of New Hampshire, Durham, NH 03824, USA, Fax: (+ 1) 603-862-4278Search for more papers by this authorDarren W. Johnson, Darren W. Johnson Department of Chemistry, University of California, Berkeley, CA 94720, USA, Fax: (+ 1) 510-486-1460Search for more papers by this authorDana L. Caulder, Dana L. Caulder Department of Chemistry, University of California, Berkeley, CA 94720, USA, Fax: (+ 1) 510-486-1460Search for more papers by this authorRyan E. Powers, Ryan E. Powers Department of Chemistry, University of California, Berkeley, CA 94720, USA, Fax: (+ 1) 510-486-1460Search for more papers by this authorKenneth N. Raymond, Kenneth N. Raymond [email protected] Department of Chemistry, University of California, Berkeley, CA 94720, USA, Fax: (+ 1) 510-486-1460Search for more papers by this authorEdward H. Wong, Edward H. Wong [email protected] Department of Chemistry, University of New Hampshire, Durham, NH 03824, USA, Fax: (+ 1) 603-862-4278Search for more papers by this author First published: 28 April 1999 https://doi.org/10.1002/(SICI)1521-3757(19990503)111:9 3.0.CO;2-ICitations: 49AboutPDF ToolsRequest permissionAdd to favorites ShareShare Give accessShare full text accessShare full-text accessPlease review our Terms and Conditions of Use and check box below to share full-text version of article.I have read and accept the Wiley Online Library Terms and Conditions of UseShareable LinkUse the link below to share a full-text version of this article with your friends and colleagues. Learn more.Copy URL Share a linkShare onEmailFacebookTwitterLinkedInRedditWechat Abstract Heterometall-Mesocate [M2Pd3Br6L6]4− (M = TiIV, SnIV; L = Dianion von 4-Diphenylphosphanyl-1,2-dihydroxybenzol) wurden synthetisiert, bei denen die Kombination zweier nicht zueinander passender Symmetrieelemente, die von verschiedenen, über einen starren, bifunktionellen Liganden verbundenen Metallionen herrühren, zur gezielten Bildung eines C3h-symmetrischen Clusters führt (siehe Bild). Supporting Information Hintergrundinformationen zu diesem Beitrag sind im WWW unter http://www.wiley-vch.de/contents/jc_2001/1999/z12646_s.pdf zu finden oder können beim Autor angefordert werden. Please note: The publisher is not responsible for the content or functionality of any supporting information supplied by the authors. Any queries (other than missing content) should be directed to the corresponding author for the article. References 1 J. Lu, T. Paliwala, S. C. Lim, C. Yu, T. Niu, A. J. Jacobson, Inorg. Chem. 1997, 36, 923. 10.1021/ic961158g CASWeb of Science®Google Scholar 2 O. M. Yaghi, H. Li, T. L. Groy, Inorg. Chem. 1997, 36, 4292. 10.1021/ic970423a CASPubMedWeb of Science®Google Scholar 3 O. Crespo, M. C. Gimeno, P. G. Jones, A. A, C. Sarroca, Chem. Commun. 1998, 1481. Google Scholar 4 R. K. Kumar, S. Balasubramanian, I. Goldberg, Chem. Commun. 1998, 1435. Google Scholar 5 T. F. Magnera, L. M. Peslherbe, E. Körblová, J. Michl, J. Organomet. Chem. 1997, 548, 83. 10.1016/S0022-328X(97)00253-2 CASWeb of Science®Google Scholar 6 B. F. Abrahams, B. F. Hoskins, J. Liu, R. Robson, J. Am. Chem. Soc. 1991, 113, 3045. 10.1021/ja00008a037 CASWeb of Science®Google Scholar 7 M. J. Zaworotko, Chem. Soc. Rev. 1994, 283. Google Scholar 8 S. Roche, C. Haslam, H. Adams, S. L. Heath, J. A. Thomas, Chem. Commun. 1998, 1681. Google Scholar 9 J. L. Heinrich, P. A. Berseth, J. R. Long, Chem. Commun. 1998, 1231. Google Scholar 10 K. K. Klausmeyer, T. B. Rauchfuss, S. R. Wilson, Angew. Chem. 1998, 110, 1808; 10.1002/(SICI)1521-3757(19980619)110:12 3.0.CO;2-M Google Scholar Angew. Chem. Int. Ed. 1998, 37, 1694. 10.1002/(SICI)1521-3773(19980703)37:12 3.0.CO;2-0 CASPubMedWeb of Science®Google Scholar 11 M. Albrecht, S. J. Franklin, K. N. Raymond, Inorg. Chem. 1994, 33, 5785. 10.1021/ic00103a028 CASWeb of Science®Google Scholar 12 T. Beissel, R. E. Powers, K. N. Raymond, Angew. Chem. 1996, 108, 1166; 10.1002/ange.19961081008 Google Scholar Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 1996, 35, 1084. 10.1002/anie.199610841 CASWeb of Science®Google Scholar 13 A. Bilyk, M. M. Harding, J. Chem. Soc. Chem. Commun. 1995, 1697. Google Scholar 14 P. D. W. Boyd, M. Gerloch, G. M. Sheldrick, J. Chem. Soc. Dalton Trans. 1974, 1097. Google Scholar 15 D. L. Caulder, K. N. Raymond, Angew. Chem. 1997, 109, 1508; 10.1002/ange.19971091309 Google Scholar Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 1997, 36, 1439. 10.1002/anie.199714401 Web of Science®Google Scholar 16 L. J. Charbonniere, G. Bernardinelli, C. Piguet, A. M. Sargeson, A. F. Williams, J. Chem. Soc. Chem. Commun. 1994, 1419. Google Scholar 17 E. C. Constable, M. J. Hannon, and D. A. Tocher, J. Chem. Soc. Dalton Trans. 1993, 1883. Google Scholar 18 E. C. Constable, M. J. Hannon, A. J. Edwards, P. R. Raithby, J. Chem. Soc. Dalton Trans. 1994, 2669. Google Scholar 19 E. J. Enemark, T. D. P. Stack, Angew. Chem. 1995, 107, 1082; 10.1002/ange.19951070910 Google Scholar Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 1995, 34, 996. 10.1002/anie.199509961 CASWeb of Science®Google Scholar 20 M. Fujita, D. Oguro, M. Miyazawa, H. Oka, K. Yamaguchi, K. Ogura, Nature 1995, 378, 469. 10.1038/378469a0 CASWeb of Science®Google Scholar 21 D.-P. Funeriu, Y.-B. He, H.-J. Bister, J.-M. Lehn, Bull. Soc. Chim. Fr. 1996, 133, 673. CASWeb of Science®Google Scholar 22 T. M. Garret, U. Koert, J.-M. Lehn, A. Rigault, D. Meyer, J. Fischer, J. Chem. Soc. Chem. Commun. 1990, 557. Google Scholar 23 P. Jacopozzi, E. Dalcanale, Angew. Chem. 1997, 109, 665; 10.1002/ange.19971090630 Google Scholar Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 1997, 36, 613. 10.1002/anie.199706131 CASWeb of Science®Google Scholar 24 B. Kersting, M. Meyer, R. E. Powers, K. N. Raymond, J. Am. Chem. Soc. 1996, 118, 7221. 10.1021/ja9613522 CASWeb of Science®Google Scholar 25 U. Koert, M. M. Harding, J.-M. Lehn, Nature 1990, 346, 339. 10.1038/346339a0 CASPubMedWeb of Science®Google Scholar 26 J.-M. Lehn, A. Rigault, Angew. Chem. 1988, 100, 1121; 10.1002/ange.19881000824 CASGoogle Scholar Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 1988, 27, 1095. 10.1002/anie.198810951 Web of Science®Google Scholar 27 J.-M. Lehn, P. Baxter, A. De Cian, J. Fischer, Angew. Chem. 1993, 105, 92; 10.1002/ange.19931050120 Google Scholar Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 1993, 32, 69. 10.1002/anie.199300691 Web of Science®Google Scholar 28 R. W. Saalfrank, A. Stark, M. Bremer, H. Hummel, Angew. Chem. 1990, 102, 292; 10.1002/ange.19901020309 CASGoogle Scholar Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 1990, 29, 311. 10.1002/anie.199003111 Web of Science®Google Scholar 29 R. W. Saalfrank, B. Horner, D. Stalke, J. Salbeck, Angew. Chem. 1993, 105, 1223; 10.1002/ange.19931050822 CASGoogle Scholar Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 1993, 32, 1179. 10.1002/anie.199311791 Web of Science®Google Scholar 30 P. J. Stang, D. H. Cao, S. Saito, A. M. Arif, J. Am. Chem. Soc. 1995, 117, 6273. 10.1021/ja00128a015 CASWeb of Science®Google Scholar 31 M. Meyer, B. Kersting, R. E. Powers, K. N. Raymond, Inorg. Chem. 1997, 36, 5179. 10.1021/ic970864u CASWeb of Science®Google Scholar 32 J. Xu, T. Parac, K. N. Raymond, unveröffentlichte Ergebnisse. Google Scholar 33 D. L. Caulder, R. E. Powers, T. Parac, K. N. Raymond, Angew. Chem. 1998, 110, 1940; 10.1002/(SICI)1521-3757(19980703)110:13/14 3.0.CO;2-J Google Scholar Angew. Chem. Int. Ed. 1998, 37, 1840. 10.1002/(SICI)1521-3773(19980803)37:13/14 3.0.CO;2-D CASWeb of Science®Google Scholar 34 T. Beissel, R. E. Powers, T. N. Parac, K. N. Raymond, J. Am. Chem. Soc., im Druck. Google Scholar 35 T. Parac, D. L. Caulder, K. N. Raymond, J. Am. Chem. Soc. 1998, 120, 8003. 10.1021/ja981690y CASWeb of Science®Google Scholar 36 C. Brückner, R. E. Powers, K. N. Raymond, Angew. Chem. 1998, 110, 1937; 10.1002/(SICI)1521-3757(19980703)110:13/14 3.0.CO;2-G Google Scholar Angew. Chem. Int. Ed. 1998, 37, 1837. 10.1002/(SICI)1521-3773(19980803)37:13/14 3.0.CO;2-A CASWeb of Science®Google Scholar 37 K. N. Raymond, D. L. Caulder, R. E. Powers, T. Beissel, M. Meyer, B. Kersting, Chem. Res. 1996, 40, 115 (Proc. of the 40th Robert A. Welch Found.). Google Scholar 38 Ein Heteroatom-Helicat: M. H. W. Lam, S. T. C. Cheung, K.-M. Fung, W.-T. Wong, Inorg. Chem. 1997, 36, 4618. Hier wurde ein Cluster der Zusammensetzung RuII2CuI3L6 durch Kombination eines inerten RuII-Komplexes als Dreifach-Koordinationsstelle mit einem labilen CuI-Komplex als zweizähliger Achse konstruiert. 10.1021/ic970537m CASPubMedWeb of Science®Google Scholar 39 C. G. Pierpoint, R. M. Buchanan, Coord. Chem. Rev. 1981, 38, 45. 10.1016/S0010-8545(00)80499-3 Web of Science®Google Scholar 40 C. G. Pierpoint, C. W. Lange, Inorg. Chem. 1994, 41, 331. Google Scholar 41 C. A. McAuliffe in Comprehensive Coordination Chemistry, Vol. 2 (Hrsg.: G. Wilkinson, F. G. A. Stone, F. W. Abel), Pergamon, Oxford, 1987, chap. 14. Google Scholar 42 W. Levason in The Chemistry of Organophosphorus Compounds, Vol. 1 (Hrsg.: F. R. Hartley), Wiley, New York, 1990, Kap. 16. Google Scholar 43 A. M. Abdou, Y. O. El-Khoshnieh, A. A. Kamel, J. Chem. Res. Synop. 1996, 326. Google Scholar 44 F. Ramirez, Pure Appl. Chem. 1964, 9, 337. 10.1351/pac196409020337 CASGoogle Scholar 45 F. Ramirez, D. Rhum, C. P. Smith, Tetrahedron 1965, 21, 1941. 10.1016/S0040-4020(01)98334-6 CASWeb of Science®Google Scholar 46 S. B. Sembering, S. B. Colbran, D. C. Craig, Inorg. Chem. 1995, 34, 761. 10.1021/ic00108a003 Web of Science®Google Scholar 47 S. B. Sembering, S. B. Colbran, D. C. Craig, M. L. Scudder, J. Chem. Soc. Dalton Trans. 1995, 3731. Google Scholar 48 S. Ernst, P. Hanel, J. Jordanov, W. Kaim, V. Kasack, E. Roth, J. Am. Chem. Soc. 1989, 111, 1733. 10.1021/ja00187a026 CASWeb of Science®Google Scholar 49 CAChe Version 4.0, Oxford Molecular Group, Inc., USA, 1997. Google Scholar 50 Dieser Ligand wurde aus 4-PCl2-Veratrol gewonnen; zu dessen Synthese siehe: J. A. Miles, M. T. Beeny, K. W. Ratts, J. Org. Chem. 1975, 40, 343. Die Reaktion dieser Vorstufe mit Phenylmagnesium-Grignard und die nachfolgende Demethylierung mit wäßriger HBr-Lösung lieferten H2-1 als HBr-Salz. 10.1021/jo00891a017 CASWeb of Science®Google Scholar 51 Die Reaktionen wurden in Methanol in Gegenwart von Caesiumcarbonat als Base durchgeführt. Es wurden für alle Komplexe zufriedenstellende C,H,N-Analysen und spektroskopische Daten erhalten. Google Scholar 52 Eine Kristallstrukturanalyse von Cs2[Ti-( 1)3] zeigt, daß das mer-Isomer vorliegt: X. Sun, D. W. Johnson, D. L. Caulder, R. E. Powers, K. N. Raymond, E. H. Wong, unveröffentlichte Ergebnisse. Google Scholar 53 P. S. Pregosin, R. W. Kunz, 31P and 13C NMR of Transition Metal Phosphine Complexes, Springer, New York, 1979, S. 89. 10.1007/978-3-642-48830-6_7 Google Scholar 54 Cs4[Ti2-(1)6(PdBr2)3] · 9THF · H2O · 3/2 Et2O · 3/2 DMF: Kristallabmessungen 0.38×0.30×0.30 mm T =−122°C hexagonal, Raumgruppe P63/m (Nr. 176), a = 20.4769(1), c = 21.9982(1) Å, V = 7988.15(7) Å3, Z = 2, pber.= 1.711 gcm−3, μ = 2.953 mm−1, F(000) = 4082, 2θmax = 52.28°. Von 38263 gemessenen Reflexen waren 5129 symmetrieunabhängig (Rint = 0.044) äquivalente Reflexe wurden gemittelt. Empirische Absorptionskorrektur: Tmax = 0.429, Tmin = 0.341. Je ein Cs- und ein Br-Atom sowie ein Teil des Lösungsmittels waren fehlgeordnet Details hierzu finden sich in den Hintergrundinformationen. Die Nichtwasserstoffatome mit Ausnahme des fehlgeordneten Lösungsmittels und eines kleinen Teils des fehlgeordneten Broms wurden anisotrop verfeinert. Wasserstoffatome wurden außer bei den Lösungsmittelmolekülen einbezogen, aber nicht verfeinert. Endgültiger R1-Wert: Σ(|Fo|–|Fc°)/|Fo| = 0.0579 für 3950 Intensitäten mit I> 2s(I) (307 Paramater, 1 Restraint) für alle 5129 Daten, wR2 =[Σw(F–F2c)2/Σw(F)2]1/2 = 0.1300. Gewichtungsschema: w = 1/[s2(F)+(0.0356P)2+ 62.28P], mit P =(max(F,0)+ 2F)/3. Google Scholar 55 Cs4[Sn2-(1)6(PdBr2)3] · 5DMF · 2H2O · THF · x Lösungsmittel: Kristallabmessungen 0.10×0.11×0.15 mm; T =–110°C; triklin, Raumgruppe P1 (Nr. 2), a = 18.0134(3), b = 18.5299(3), c = 28.6388(1) Å, a = 99.494(1), β = 98.315(1), γ = 119.077(1)°, V = 7954.9(2) Å3, Z = 2, pber.= 1.59 gcm−3, μ = 3.157 mm−1, F(000) = 3160, 2θmax = 46.5°. Von 36575 gemessenen Reflexen waren 22133 symmetrieunabhängig (Rint = 0.068); äquivalente Reflexe wurden gemittelt. Empirische Absorptionskorrektur: Tmax = 0.776, Tmin = 0.521. Eines der Cs-Atome und ein Teil des Lösungsmittels waren fehlgeordnet; Details hierzu sind in den Hintergrundinformationen enthalten. Die Nichtwasserstoffatome mit Ausnahme des fehlgeordneten Cs-Atoms und Lösungsmittels wurden anisotrop verfeinert. Die Wasserstoffatome wurden außer bei den Lösungsmittelmolekülen einbezogen, aber nicht verfeinert. Alle Phenylringe wurden als starre Gruppen verfeinert. Endgültiger R-Wert: Σ(|Fo|–|Fc°)/|Fo| = 0.090 für 12552 Intensitäten mit I>3s(I) (822 Paramater, 18 Restraints), Rw =[|w(|Fo|–|Fc°)2/|wF2o)]1/2 = 0.107. Gewichtungsschema: w = 1/s2(Fo) = 4F/s2(F). Google Scholar 56 R. D. Shannon, Acta. Crystallogr. Sect. A 1976, 32, 751. 10.1107/S0567739476001551 CASGoogle Scholar 57 SMART, Area Detector Software Package, Siemens Industrial Automation, Inc., Madison, 1995. Google Scholar 58 SAINT, SAX Area Detector Integration Program, 4.024, Siemens Industrial Automation, Inc., Madison, 1995. Google Scholar 59 G. Sheldrick, SHELXTL Crystal Structure Determination Software Package, Siemens Industrial Automation, Inc., Madison, 1993. Google Scholar 60 G. Sheldrick, SADABS, Siemens Area Detector ABSorption Correction Program, Advanced Copy, 1996 (persönliche Mitteilung). Google Scholar 61 Texsan, Crystal Structure Analysis Package, Molecular Structure Corporation, The Woodlands, TX, 1992. Google Scholar Citing Literature Volume111, Issue9May 3, 1999Pages 1386-1390 This is the German version of Angewandte Chemie. Note for articles published since 1962: Do not cite this version alone. Take me to the International Edition version with citable page numbers, DOI, and citation export. We apologize for the inconvenience. ReferencesRelatedInformation