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Optimization of the Synthesis of SAPO-11 for the Methylation of Naphthalene with Methanol by Varying Templates and Template Content

2013; Brazilian Chemical Society; Linguagem: Português

10.5935/0103-5053.20130152

1678-4790

Xiaoxiao Wang, Wei Zhang, Shaoqing Guo, Liangfu Zhao, Hongwei Xiang,

Chemical Synthesis and Characterization

Zeólitas SAPO-11 foram sintetizadas com sucesso utilizando três diferentes direcionadores orgânicos (dietilamina (DEA), di-n-propilamina (DPA) e di-isopropilamina (DIPA)) e um conteúdo variável de DPA (nDPA/Al 2 O 3 = 0,8, 1,2, 1,6 e 2,0) sob condições hidrotérmicas.As amostras foram caracterizadas por difratometria de raios X de pó (XRD), microscopia eletrônica de varredura (SEM), adsorção-dessorção de N 2 , dessorção de amônia a temperatura programada (NH 3 -TPD) e ressonância magnética nuclear (NMR) de 29 Si com rotação no ângulo mágico (MAS).As amostras foram também avaliadas com relação à metilação do naftaleno com metanol para obtenção de 2,6-dimetil-naftaleno (2,6-DMN).Resultados de difratometria de raios X indicaram que o efeito direcional das diferentes aminas sobre a estrutura AEL (Aluminophosphate-ELeven) decresceram segundo a ordem DPA > DEA > DIPA e o conteúdo de DPA mais adequado foi nDPA/Al 2 O 3 = 1,2.Resultados da adsorção-dessorção de N 2 mostraram que SAPO-11(DPA,1.2) exibiu a distribuição de poros mais ampla, a área superficial específica BET mais elevada e o volume de poro maior dentre todas as amostras SAPO-11.SAPO-11(DPA,1.2) exibiu também um elevado desempenho catalítico na metilação de naftaleno devido às suas elevadas cristalinidade e superfície externa e à ampla distribuição de tamanho de poro.A estrutura de poros da zeólita SAPO-11, ao invés de sua acidez, desempenhou um papel importante na obtenção de elevado desempenho catalítico na metilação de naftaleno com metanol.SAPO-11 zeolites were successfully synthesized by using three different templates (diethylamine (DEA), di-n-propylamine (DPA) and di-isopropylamine (DIPA)) and varying DPA contents (nDPA/Al 2 O 3 = 0.8, 1.2, 1.6 and 2.0) under hydrothermal conditions.The samples were characterized by powder X-ray diffractometry (XRD), scanning electron microscopy (SEM), N 2 adsorption-desorption, temperature programmed desorption of ammonia (NH 3 -TPD) and 29 Si magic angle spinning (MAS) nuclear magnetic resonance (NMR).The samples were also evaluated towards the methylation of naphthalene with methanol to produce 2,6-dimethylnaphthalene (2,6-DMN).XRD results indicated that the directing effect of the different templates for AEL (Aluminophosphate-ELeven) structure decreased in the order DPA > DEA > DIPA and the most suitable DPA content was nDPA/Al 2 O 3 = 1.2.N 2 adsorption-desorption results showed that SAPO-11(DPA,1.2) exhibited the broadest pore size distribution, the highest BET specific surface area and the largest pore volume among all the SAPO-11 samples.SAPO-11(DPA,1.2) exhibited high catalytic performances in the methylation of naphthalene due to its high crystallinity, high external surface and broad pore size distribution.The pore structure of SAPO-11 zeolite, rather than its acidity, played an important role in achieving high catalytic performances in the methylation of naphthalene with methanol.